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合工大从怀萍教授/中科大俞书宏院士《自然·通讯》:可多重刺激响应修复的超级电容器,中国机器人网,vrovro.com
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合工大从怀萍教授/中科大俞书宏院士《自然·通讯》:可多重刺激响应修复的超级电容器
2021年07月15日    阅读量:     新闻来源:中国机器人网 vrovro.com  |  投稿

自愈能力广泛存在于生物组织中,是自动修复内部或外部损伤并允许结构和功能修复的一个有吸引力的特征,随着可穿戴储能设备的快速发展,具有自愈能力的智能超级电容器已经引起了特别的研究兴趣,因为它们能够在弯曲或其他变形下的机械和结构损坏的情况下恢复其电容性能。大多数报道的可修复超级电容器都是通过使用额外的自修复聚合物层包裹/支撑电极或者使用额外的电极贴片结合自修复电解质来制造的,这些非固有的自愈合配置导致不令人满意的愈合效率和低能量密度。面对这些挑战,创造有效的愈合图案来设计和建造全愈合超级电容器是非常可取和重要的中国机器人网vrovro.com。到目前为止,已经开发了各种愈合机制来制造自愈合材料,包括掺入/释放固化剂以及引入动态/可逆共价或非共价相互作用作为流动相。其中,动态金属-配体配位相互作用因具有适度的结合强度和可调节的刺激响应热力学平衡,在构建具有重复自修复能力和增强的机械性能的智能材料中显示出极大的有效性。

鉴于此,合肥工业大学从怀萍教授、中国科学技术大学俞书宏院士等建立了一种具有集成结构的多响应可修复超级电容器,该超级电容器由磁性Fe3O4@ Au/聚丙烯酰胺(MFP)水凝胶基电极和电解质以及银纳米线膜作为集流体组装而成。MFP水凝胶表现出初始长度的2250%的大拉伸和快速的光学和磁性愈合特性,通过在MFP框架中生长电活性聚吡咯纳米粒子作为电极,组装的超级电容器在光、电和磁刺激下表现出三重响应愈合性能。在已报告的可修复超级电容器中,该器件提供了1264 mF cm-2的最高比电容,可在10个修复周期内恢复约90%的初始电容。相关工作于近期以“A multi-responsive healable supercapacitor”为题发表在《Nature Communications》上。这些突出的性能优势以及简易的器件组装方法使这种新兴的超级电容器在下一代电子产品中极具潜力。

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【磁性水凝胶的设计与制备】

Fe3O4@Au复合材料是通过在室温下水热合成的Fe3O4纳米球上原位还原金纳米粒子来制备的,通过温和的化学还原,Fe3O4纳米球被大量大小均匀的~5 nm金纳米粒子修饰,所获得的Fe3O4@Au复合材料具有与Fe3O4纳米球相似的磁化饱和值的超顺磁性特征,为了得到一种用于水凝胶聚合的交联剂,利用N,N′-双(丙烯酰基)胱胺(BACA)分子末端的二硫键,通过可逆金-硫键(Au–SR)与Fe3O4@Au连接,制备了Fe3O4 @Au@BACA复合材料。以Fe3O4@Au@BACA复合材料为交联剂,由过硫酸钾引发丙烯酰胺单体自由基聚合,N,N,N′,N′-四甲基乙二胺加速反应,制备了MFP水凝胶。作为对照,常规的化学交联聚合物水凝胶通过使用BACA作为化学交联剂而不添加Fe3O4@Au复合物来制备,称为CCP水凝胶。由于网络中化学交联的Fe3O4@Au复合材料,MFP水凝胶表现出显著的机械性能。拉伸测试量化了MFP水凝胶在2250%的伸长率下传递高达3.1MPa的高拉伸应力。长度为2厘米的MFP水凝胶片可以拉伸至长度> 30厘米而不断裂。与此形成鲜明对比的是,对照样品显示出非常弱的机械性能,CCP水凝胶在1100%应变下的拉伸应力为0.5 MPa,PMP水凝胶在1300%应变下的拉伸应力为1.1 MPa表明MFP水凝胶具有规则交联的结构优势。

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MFP水凝胶的制备及表征

【MFP水凝胶的刺激引发愈合特性】

鉴于大量动态Au–SR配位键均匀地结合在网络中,MFP水凝胶通过Au–SR键在外部刺激下的可逆变形/重组而具有很强的愈合能力。当两个单独的凝胶块紧密接触并且断裂区域暴露于近红外激光时,观察到它们在2分钟内愈合,并且可以拉伸到大应变而没有任何裂纹。拉伸应力-应变曲线量化了愈合的水凝胶保持1900%的拉伸,实现了86.3%的高愈合效率,MFP水凝胶的愈合效率取决于引入的Fe3O4@Au复合物的含量,当复合物含量从0.4增加到4.0mg·mL-1时,由于水凝胶中Au-SR位点的密度增加,愈合水凝胶的延展性分别为初始长度的62.5%、69.6%、86.3%和81.8%。这种快速高效的愈合能力优于先前报道的自愈合水凝胶。除了快速有效的光学愈合能力,MFP水凝胶还表现出远程可控的磁性愈合性能,实验中可观察到0.3wt%的Fe3O4@Au,直径为5厘米的水凝胶柱的温度在8分钟内升高到45℃,在光学图像清楚地显示了由磁刺激触发的受损界面的融合结构,第一次证明固有的磁热感应愈合性能。

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MFP水凝胶的刺激引发愈合特性

【可愈合超级电容器装置的组装】

通过将部分脱水的MFP水凝胶浸泡在吡咯溶液中,由Fe3+引发聚合,在MFP框架中原位生长出导电聚合物活性电极。SEM图像显示,MFP-PPy水凝胶保持了相互连接的网络结构,并且在隔室的壁上涂覆了一层具有100 nm均匀尺寸的PPy纳米粒子。为了组装一个可修复的超级电容器装置,两片MFP-PPy水凝胶电极被MFP水凝胶电解质夹在中间,1.5-2 μm厚度的AgNW喷涂在电极上作为集流器,随着应变增加到高达1000%的高值,AgNW网络被拉直,并且没有观察到可见的裂纹,表明AgNW膜作为集流器的优异拉伸性。在包括弯曲、扭曲和具有大应变的拉伸在内的多重变形下组装的超级电容器器件的良好导电性,展示了基于MFP的稳定网络结构水凝胶和集电器件结构。

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可修复超级电容器装置的组装

【超级电容器的多响应愈合性能】

考虑到用作电极和电解质为可愈合的水凝胶,组装的超级电容器在受损时表现出很强的自愈合能力。Au–SR键的热触发可逆和动态特征,装置内的银纳米粒子、金纳米粒子、Fe3O4纳米球和PPy纳米粒子作为热源将促进受损部分在外部刺激下的界面融合。在加热过程中,硫原子封端的聚合物网络的迁移率大大提高,使得金属表面的聚合物链能够从相邻的部分重构出来进行二次结合。在近红外激光照射、电流和交变磁场下由不同的光热、电热和磁热效应激发的动态金、Au–SR键的界面重建,超级电容器的集电器/电极/电解质层之间的裂纹界面可以被愈合。

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超级电容器自愈机制示意图

进行了进一步的电化学测量,以证明MFPPPy组装的超级电容器分别在光、电和磁刺激下的多响应愈合性能。该器件以10mv·s-1的扫描速率呈现不同切割愈合周期前后几乎重叠的规则形状CV曲线,分别表明其在三种外部刺激下的电容性能没有明显变化。装置在不同愈合周期后的EIS光谱与原始轮廓一致,表明在刺激引发的愈合过程中电导率恢复良好,修复后的超级电容器在低频区域的几乎垂直的轮廓显示了理想的电容行为。

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超级电容器的多响应愈合性能

【总结】

与以前报道的自愈超级电容器相比,这种集成配置包含可逆界面,集流体、水凝胶电极和电解质层之间具有丰富的金属硫代化物相互作用,使器件具有出色的电容性能以及出色的拉伸性和愈合性能,由于其专业的灵活性和可拉伸性,制造的超级电容器在与其他有源设备集成以实现可穿戴电子设备的情况下,显示出作为电源的巨大前景。作为三重响应自愈超级电容器的证明,该器件表现出优异的愈合性能,在10次光学、电学和磁疗循环中,约90%的电容分别得到恢复。这种内在的自愈集成策略以及这里提出的先进电极和电解质允许在精确的界面控制下组装多功能和高性能超级电容器设备,在为下一代可穿戴和便携式电子设备供电方面具有巨大的潜力。


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